鈀-氫化物金屬有機骨架PdH-MOF|齊岳生物
1. 作為一種相對多孔材料,MOFs被了其在催化領域上的應用。當前,大部分的研究都集中在MOFs對于金屬納米顆粒的穩定作用,而研究金屬活性位點周圍的表面環境對催化劑的影響還比較少。通過調節金屬納米顆粒(MNPs)/MOF表面的親水/疏水性修飾來調節催化反應的活性和選擇性的報導更是沒有。我們合成了一種MOF穩定PdNPs的催化劑(具體為Pd/UiO-66),通過用一種簡單的聚二甲基硅氧烷熱沉積的方法對該催化劑進行表面疏水化修飾。得到的PDMS修飾的Pd/UiO-66(記做Pd/UiO-66@PDMS)對比原始的Pd/UiO-66,表現出了的催化活性和循環穩定性。同時,Pd/UiO-66@PDMS還表現出了額外的親水/疏水底物的選擇性催化。更重要的是,這種催化活性/選擇性/循環穩定性的可以通過PDMS熱沉積其它的多相化劑得到體現,說明了這種方法的普適性。
2. 通過選用了一種的MOF(記為MIL-101-NH2)作為主體,在其孔內限域了Pd納米顆粒,得到了Pd@MIL-101-NH2復合物。在該復合物中,限域的Pd納米顆粒的表面,而基于MIL-101-NH2孔內壁的胺基官能團又很容易進行后合成修飾,調節催化劑的表面環境,從而影響催化活性位點(Pd)和催化底物之間的相互作用觸。因此,我們用后合成修飾的方法將疏水性的芳香基修飾在Pd@MIL-101-NH2上,形成Pd@MIL-101-ToUr(ToUr =對甲苯基脲)。對比于原始的Pd@MIL-101-NH2,修飾后的Pd@MIL-101-ToUr在相同的條件下催化不同的反應(如催化還原苯乙烯,肉桂醛和硝基苯等),都表現出了的催化活性。我們推測是因為活性為Pd周圍的疏水性修飾導致其對于疏水性底物的富集作用,從而被加速轉化。另外,由于MOF孔的限域作用,Pd@MIL-101-ToUr表現出了強的循環穩定性。
3. 金屬催化劑在化學工業中的很多重要反應中都有應用。但是由于金屬催化劑昂貴的價格和低的地球儲量,使得科學家關注于尋找可替代的非金屬催化劑。碳材料是一類重要的非金屬催化劑,對碳材料進行異種原子摻雜是碳材料催化活性的手段。在這種情況下,在材料內部和表面均勻的摻雜氮原子對碳材料的催化性能有著至關重要的作用,也是一項挑戰。而金屬-有機框架材料(MOFs)的高周期性結構使得其框架中的氮原子在整個材料內均勻分散,并且可以通過改變配體來調節氮元素的種類和含量,因此MOFs是一種合成均勻氮摻雜多孔碳的的模板和前驅體。
鈀-氫化物金屬有機骨架PdH-MOF|齊岳生物
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溫馨提示：用于科研，不能用于人體實驗！sjl2022/01/13
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